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                                    FCSE | 前沿研究:木質素在生物質水凝膠高效脫鹽中的作用研究
                                    發布時間: 來源: 化學工程前沿FCSE

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                                      背景及意義

                                      在過去的幾個世紀里,淡水短缺一直是人類面臨的主要挑戰之一,日益嚴重的干旱和世界范圍的荒漠化使其更加嚴重。水是生命、經濟發展和社會進步必不可少的資源。雖然水資源覆蓋了地球的75%,但只有不到3%的淡水能夠滿足植物、動物和人類的生命活動。人類對淡水的需求隨著現代社會的發展不斷增加,限時供水、廢水循環利用、跨流域調水等多種方法被用于緩解淡水短缺。但受淡水短缺問題困擾的人數仍在增加,淡水短缺已成為全球性的挑戰。在過去的幾十年里,太陽能驅動的界面蒸發技術一直是學術研究和產業化努力最密集的領域之一,是緩解清潔水資源短缺的最有潛力和最可持續的途徑之一。木質素作為第二大生物質資源,具有豐富的功能基團(羥基、羰基和甲氧基),便于進一步的化學修飾,可制成多種功能材料。目前研究人員對木質素在太陽能蒸發系統中的應用和展望還存在著一些差距,如制備工藝復雜,木質素添加量低等。為了開發高效、環保的光熱蒸發器,利用生物質殘渣,本文采用簡易的溶膠-凝膠法制備了具有顯著蒸發性能的羥乙基纖維素(HEC)/堿性木質素(AL)/氧化石墨烯(GO)水凝膠(CLGS)。研究了鋁含量對蒸發器理化性能的影響。這種低成本的基于木質素的光熱蒸發器為海水淡化提供了一種可持續的策略。

                                      內容及主要結論

                                      以氧化石墨烯(GO)為光熱劑,環氧氯丙烷(EHC)為交聯劑,采用簡單的溶膠-凝膠法合成了Al-HEC(反應機理如圖1),在其他條件不變的情況下,制備了不同鋁含量的CLGs;利用場發射掃描電鏡,傅立葉變換紅外光譜,接觸角儀,Haake Mars III流變儀等手段對水凝膠的結構進行了表征;最后對制得的水凝膠進行了表觀密度測量,膨脹比測量,蒸發性能實驗,太陽蒸發效率的計算,等效蒸發焓的計算。得到了以下主要結論:

                                     ?。?)SEM表明,CLGS的內部孔隙呈片狀和“蜂窩”結構,水凝膠表面有許多皺紋和骨架,隨著木質素濃度的增加,反應物之間的氫鍵增強,CLGS的孔徑減小,氣凝膠內部的三維結構變得更緊密。傅里葉變換紅外光譜表明,由于在反應中羥基作為交聯位點的參與,CLG4的羥基吸收峰強度減弱。芳香族和脂肪族醚在1120和1057cm-1處有吸收峰,表明Al、HEC和GO的交聯是成功的。此外,隨著木質素濃度的增加,羥基吸收峰的強度下降,表明凝膠網絡中交聯位點的增加和交聯密度的增加。

                                     ?。?)CLGS親水性試驗表明,不同樣品的水接觸角大小順序為

                                      CLG5(84°)>CLG4(64°)>CLG3(61°)>CLG2(48°)>CLG1(40°);

                                      由于木質素中含有疏水結構(如芳香結構),水接觸角大小與木質素含量呈正相關,但仍小于90°臨界值。一滴水在4ms內可被完全吸收,說明CLGS具有較好的親水性,有利于光熱蒸發過程中水分的遷移。LGS的吸光性能和導熱性能測試表明,所有水凝膠在300-2500納米波長范圍內具有97%以上的高吸光率。值得注意的是,CLG5(98.2%)的光吸收比CLG1(97.8%)高,說明木質素的加入可以提高材料的光熱性能,論證了GO和Al在光熱轉化過程中的協同作用;CLGS的導熱系數在0.04~0.05W?m-1?k-1之間,顯著低于水(0.59W?m-1?k-1),說明木質素含量對材料的導熱系數沒有影響。CLGS的等效蒸發焓測試(圖2)結果表明,液態水分子在蒸發過程中通過氫鍵連接,通過構象變化以最小的能量在水凝膠內形成水分子團簇;當這些水分子團簇受到水凝膠的分子晶格約束時,它們更容易蒸發,從而降低水的蒸發焓;圖2給出了水和CLGS的暗場蒸發速率和等效蒸發焓;在相同能量輸入下,CLGS中水分蒸發所需的能量小于理論蒸發所需的能量。

                                     ?。?)CLGS的光熱蒸發性能測試表明,在1次太陽照射(圖3a)下,測定了不同木質素濃度下CLGS的光熱蒸發性能;用紅外相機記錄了CLGS的溫度變化剖面(圖3b)和紅外圖像(圖3c)。CLGS的太陽蒸發率和效率表明,木質素含量的增加增強了光熱轉換性能。

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                                    圖1 CLG1的制備工藝及反應機理

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                                    圖 2 (a) 光熱蒸發過程圖解;(b)水和CLGS的等效蒸發焓;(c)黑暗條件下水和CLGS的水分蒸發速率

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                                    圖3 (a)1次太陽照射下水的質量變化;(b)1次太陽照射下CLGS的表面溫度相對于加熱時間的上升;(c)1次太陽照射下不同時間CLGS表面的紅外照片。

                                      亮點

                                      研究了木質素對水凝膠物化性能和光熱性能的影響,表明木質素的加入提高了水凝膠的力學性能,降低了表面親水性,提高了水凝膠的運水能力。高隔熱性、快速的水分傳輸以及GO和Al在光熱過程中的協同作用都是水凝膠優越蒸發性能的主要原因。這種低成本的生物質基水凝膠為合成高效太陽能蒸發器提供了新的途徑,為水凈化提供了一種可持續的策略。

                                      相關成果以“Investigation of the roles of lignin in biomass-based hydrogel for efficient desalination”為題, 已發表在Frontiers of Chemical Science and Engineering上(DOI: 10.1007/s11705-023-2311-2)。

                                      作者及團隊介紹

                                      邵旗招(第一作者),華南理工大學2022級博士研究生。

                                      孫蘭(第一作者),華南理工大學2019級碩士研究生。

                                      鄭大鋒(通訊作者),華南理工大學化工學院教授,近年來,針對生物質氣凝膠機械性能較差、應用性能較低等關鍵問題,研究了木質素分子對生物質氣凝膠結構及性能的影響,揭示了木質素分子在生物質氣凝膠中的關鍵作用,為木質素在生物質氣凝膠中的應用提供了思路。

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                                    責任編輯:施惠文

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